1961年

1月，率友好代表團訪問緬甸。4至5月，到河北省邯鄲地區(qū)農(nóng)村調(diào)查研究。10月，率中國共產(chǎn)黨代表團參加蘇共第二十二次代表大會。 

1962年

1至2月，出席中共中央擴大的工作會議，在會上提倡“說真話，鼓真勁，做實事，收實效”，指出：“這四句話歸納起來就是：實事求是。”3月，在全國科學工作會議、戲劇創(chuàng)作會議上作《論知識分子問題》的報告，并在全國人大二屆三次會議上作《政府工作報告》，肯定知識分子的絕大多數(shù)是“屬于勞動人民的知識分子”。4月，在政協(xié)第三屆全國委員會第三次會議上致閉幕詞，著重講我國國內(nèi)人民民主統(tǒng)一戰(zhàn)線的新發(fā)展，提出“要團結(jié)一切可以團結(jié)的力量，動員更多可以動員的因素，來參加社會主義建設，擴大我們的民主生活”。11月起，主持領(lǐng)導尖端科技的中共中央專門委員會的工作。 

1963年

1月，在上海市科學技術(shù)工作會議上提出：“我們要實現(xiàn)農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化、工業(yè)現(xiàn)代化、國防現(xiàn)代化和科學技術(shù)現(xiàn)代化，把我們祖國建設成為一個社會主義強國，關(guān)鍵在于實現(xiàn)科學技術(shù)的現(xiàn)代化。”12月，訪問阿拉伯聯(lián)合共和國（今埃及），闡明中國同阿拉伯國家關(guān)系的五點立場，隨后訪問了阿爾及利亞、摩洛哥、阿爾巴尼亞。 

1964年

1至2月，訪問阿爾巴尼亞、突尼斯、加納、馬里、幾內(nèi)亞、蘇丹、埃塞俄比亞、索馬里、緬甸、巴基斯坦、錫蘭（今斯里蘭卡），提出中國政府對外經(jīng)濟技術(shù)援助的八項原則。10月，在我國第一顆原子彈爆炸成功后，鄭重宣布：在任何時候任何情況下中國都不首先使用核武器，并提出全面禁止和徹底銷毀核武器的建議。12月，在第三屆全國人民代表大會上作報告，宣布國民經(jīng)濟調(diào)整任務已經(jīng)基本完成，我國將進入新的發(fā)展時期，提出我國國民經(jīng)濟發(fā)展分兩步走和把我國建設成為一個具有現(xiàn)代農(nóng)業(yè)、現(xiàn)代工業(yè)、現(xiàn)代國防和現(xiàn)代科學技術(shù)的社會主義強國。 

1965年

1月，在第三屆全國人民代表大會第一次會議上繼續(xù)被任命為國務院總理。在中國人民政治協(xié)商會議第四屆全國委員會第一次會議上繼續(xù)當選為全國委員會主席。3至4月，訪問羅馬尼亞、阿爾巴尼亞、阿爾及利亞、阿拉伯聯(lián)合共和國（今埃及）、巴基斯坦、緬甸、印度尼西亞。6月，訪問巴基斯坦、坦桑尼亞、阿拉伯聯(lián)合共和國（今埃及）。7月，到新疆視察。 

1966年

3月，赴河北邢臺地震災區(qū)視察、慰問。6月，訪問羅馬尼亞、阿爾巴尼亞。5月后，進入“文化大革命”時期。在“文化大革命”中，為維護黨和國家正常工作的繼續(xù)進行，為盡量減少損失，為保護大批黨內(nèi)外干部，作了堅持不懈的努力，費盡了心血。 

1967年

1月，在北京工人體育場召開的抓革命、促生產(chǎn)大會上講話。2月，主持在懷仁堂召開的中央碰頭會，會上葉劍英等老一輩無產(chǎn)階級革命家對“文化大革命”的錯誤作法提出了強烈批評。7月，在江青、康生等煽動下，“造反派”在中南海西門外成立“揪劉（劉少奇）火線”，圍困中南海。“揪劉”活動持續(xù)近一個月，周恩來多次批評“造反派”，并堅持不搬出中南海，使他們的罪惡企圖未能得逞。 

1968年

極力維護工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，制止武斗，解放干部，促進聯(lián)合。12月4日，向新華社指示：對外宣傳中極左思潮一定要批判。 

1969年

4月，出席中國共產(chǎn)黨第九次全國代表大會，當選為中央委員。在九屆一中全會上當選為中央政治局委員、常委。9月，會見蘇聯(lián)部長會議主席柯西金，就舉行中蘇邊界談判、防止武裝沖突等達成諒解。 

1970年

4月，訪問朝鮮民主主義人民共和國。6月，批示：“防保守，排極左，仍是當前主要任務。”