1936年12月，西安事變的和平解決成為扭轉(zhuǎn)時局的樞紐。作為張學良的朋友和幕僚，閻寶航在西安事變中的作用一直為人們所稱道。九一八事變后，閻寶航多次向張學良陳述抗日救亡、收復東北的愿望和要求。他還同東北愛國人士聯(lián)名致函張學良，提出停止“剿共”、一致抗日的主張。1936年11月14日，閻寶航在西安同盧廣績、王化一、王卓然等東北愛國人士謁見張學良，進行了6小時長談。張學良明確表示不再參加打內(nèi)戰(zhàn)，實現(xiàn)聯(lián)共抗日。20多天后，西安事變爆發(fā)。西安事變和平解決后，張學良被扣。閻寶航不顧個人安危，為張學良獲釋奔走呼號。他4次前往奉化，請求蔣介石恢復張學良的自由。在此前后，閻寶航受周恩來委托到平津地區(qū)做了大量穩(wěn)定東北軍、政、商、學各界人士情緒的工作。閻寶航為西安事變的解決和事變后實現(xiàn)國共合作，作出了重要貢獻。

1937年9月，閻寶航由周恩來和劉瀾波介紹，加入中國共產(chǎn)黨。作為秘密黨員，閻寶航在周恩來直接領(lǐng)導下，以民主人士身份參加各項社會活動，發(fā)揮了非凡的社會活動家的才能和智慧，作出了一般人做不到的貢獻。

全國抗戰(zhàn)爆發(fā)后，閻寶航活躍在武漢、南京和重慶的政治舞臺。在南京，他任宋美齡主辦的新生活運動促進總會的總干事；在武漢會戰(zhàn)期間，他被國民政府委任為軍事委員會政治部設(shè)計委員；后來，他又任重慶市第一委員會設(shè)計委員、國民政府中央賑濟委員會顧問、陪都勸募公債運動主任干事及重慶空襲救濟委員會撫濟組組長。另外，他還在大同銀行、大明公司擔任要職，是中蘇友協(xié)等民間團體的理事。閻寶航在這些崗位上，竭盡全力，關(guān)心人民疾苦，從事民眾福利工作，積極募捐救助傷兵。1941年日軍飛機瘋狂轟炸重慶期間，為搶救遇難民眾，閻寶航接連幾個晝夜奔波忙碌。

閻寶航堅持抗日救國斗爭，始終不渝地為收復東北事業(yè)盡心盡力。作為東北救亡總會的主要領(lǐng)導人，閻寶航身體力行毛澤東關(guān)于“把抗戰(zhàn)進行到底，打到鴨綠江邊”的指示，領(lǐng)導東北救亡總會大力宣傳抗戰(zhàn)到底，號召東北同鄉(xiāng)堅持團結(jié)、反對分裂、打回老家去。他從做好上層人士統(tǒng)一戰(zhàn)線工作入手，溝通東北軍與國民黨的關(guān)系，接濟東北籍中下層人士，救助大批東北難胞。1939年，閻寶航將在重慶的不同黨派的50余人召集在一起，共商抗日大計。1942年5月，東北救亡總會被國民黨取締后，閻寶航千方百計在經(jīng)濟上積極支持總會刊物《反攻》出版發(fā)行，直到抗戰(zhàn)勝利。閻寶航根據(jù)黨的指示，利用東北救亡總會的合法名義進行募捐。他從基督教教友上海海關(guān)總監(jiān)督丁貴堂處一次就募到1萬元捐款，并按照葉劍英的吩咐，將大部分經(jīng)費交給中共代表團，緩解了代表團及其領(lǐng)導下的各救亡團體活動經(jīng)費短絀的困難。

閻寶航有過參加基督教青年會和留學英國愛丁堡大學的經(jīng)歷，注意同政界、商界、文化界和抗日民眾團體各方面人士聯(lián)絡(luò)，廣交朋友，取得了明顯成效。他利用合法身份開展統(tǒng)戰(zhàn)工作，盡力團結(jié)和影響國民黨人士，把許多民主人士爭取到黨的周圍。閻寶航還積極掩護中國共產(chǎn)黨人的活動，他的家是中共地下黨和東北救亡總會活動的重要場所。周恩來經(jīng)常在閻家二樓小客廳或頂樓召開會議，布置工作。董必武、葉劍英也都在此召集過重要會議。這里還是中共代表團同東北人士會面的聯(lián)絡(luò)點。閻寶航還利用他的特殊身份掩護和救助過許多抗日人士，盡管生活艱苦，他總是盡可能地接濟和幫助別人，甚至他的家也成為革命者的棲身處和庇護所。他們寄居在閻寶航家里，生活上得到照顧，精神上得到慰藉。1937年，共產(chǎn)黨員陳同生出獄后，被周恩來安排到閻家養(yǎng)傷，兩個月后痊愈，重新投入新的戰(zhàn)斗。正因為如此，從南京到武漢，從武漢到重慶，閻寶航的家一直被贊譽為“閻家老店”。

在周恩來的領(lǐng)導下，閻寶航多次冒著生命危險，為反法西斯戰(zhàn)爭收集到許多重要情報。迫于德、日法西斯雙向夾擊的嚴重威脅，蘇聯(lián)方面急于了解日軍動向，共產(chǎn)國際、蘇共希望中共能介紹中共黨員幫助他們搜集情報。周恩來同董必武、葉劍英、李克農(nóng)等認為閻寶航最適合做這方面工作。閻寶航擅交朋友，博得國民黨元老于右任、孫科、宋慶齡、何香凝、邵力子、馮玉祥的好感，他因此經(jīng)常周旋于陳誠、宋子文、陳立夫、戴笠、徐恩曾等國民黨黨、政、軍、情等系統(tǒng)的要員之間。1941年，皖南事變發(fā)生后，周恩來找閻寶航談話，布置任務(wù)，并組織了以閻寶航為首的情報小組。閻寶航深知，這是一份高度危險的工作。他后來說：“我接受了這個任務(wù)，做了種種準備。首先認識到這個工作十分重要，必須千方百計完成任務(wù)，必要時準備犧牲，并且要嚴格遵守秘密工作的紀律。”